Da du ja schon einen Timer hast würde ich folgendes in OnTimer einbauen:
Delphi-Quellcode:
if Mediaplayer1.Position = mediaplayer1.EndPos then begin
Mediaplayer1.Close;
If (PlayL1.ItemIndex < (PlayL1.Count - 1)) then begin
Inc(PlayL1.ItemIndex);
BitBtn1Click(Sender);
end
else
Timer1.Enabled := false;
end;