Das Icon gibst Du wie gewohnt über die Projektoptionen mit. Das Problem ist das Format der Icon-Datei. Diese muss neben den üblichen (16x16, 32x32, 48x48 in den gewünschten Farben) Icons ein Icon in 256x256x32 Bit, komprimiert als PNG enthalten. Dieses PNG-Icon innerhalb der ICO Datei wird für die großen Vista-Darstellungen genutzt. Die meisten Icon-Editoren unterstützen dieses Format leider immer noch nicht.
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