Du müsstest schon von 0 an beginnen; nicht mit 1.
Ausserdem muss man rückwärts löschen, denn durch das Löschen verschieben sich ja alle Indizies.
Delphi-Quellcode:
for I := JvSimpleXML1.Root.Items.Count - 1 downto 0 do
JvSimpleXML1.Root.Items.Delete(I);