Moin Lombi,
erst einmal herzlich willkommen hier in der Delphi-PRAXiS.
Als erstes müsstest Du Dich entscheiden, was Du als Ende der Eingabe akzeptieren willst.
Dafür kämen dann wohl das Betätigen der Enter Taste (siehe dann die Ereignisse OnKeyDown/OnKeyUp/OnKeyPress) und/oder das Verlassen der ComboBox (Ereignis OnExit).
Anschliessend kannst Du dann mit
ComboBox1.Items.Add(ComboBox1.Text);
den neuen Eintrag hinzufügen.
Um doppelte Einträge zu verhindern schaust Du Dir am Besten einmal
TComboBox.Items.IndexOf(...) an.